【48812】于一夫JACS：揭秘Co基电催化剂上硝酸盐复原合成氨反响机理！

  硝酸盐电催化复原为氨(NRA)已成为污水处理和氨(NH 3 )生成的一种代替战略。虽然钴(Co)基电催化剂现已获得了优异的功能，但反响机理以及在广泛的潜在范围内的真实活性物质依然充溢争议。

  关键1.作者选用CoP、Co和Co 3 O 4 作为模型资料，从根本上了解钴(Co)基催化剂上的NRA机制。

  关键2.CoP露出于KOH溶液后，外表CoP中的P元素将敏捷溶解，形成核-壳结构的) 2，在NRA之前的预复原可被电复原为CoP@Co。然后，将硝酸盐(NO 3 - )参加KOH溶液中进行NRA测验。在低过电位下，对NRA进行三步中继机制，在此过程中，外表的动态Co δ+ 作为活性物。在高过电位下，在外表上进行从硝酸盐到氨的接连加氢机制。在相比之下，Co 3 O 4 在低过电位和高过电位下都是安稳的，并安稳地催化硝酸盐氢化为氨。

  关键3.电化学原位表征和理论模仿的归纳成果证明了活性物和反响机制在不同钴基催化剂上的演化。CoP@Co而且因为它们的不同反响机理，Co表现出比Co 3 O 4 高得多的NRA活性。此外，遵从相同的反响机制，而且CoP核将向外表活性物供给电子，导致更多*H的发生以及*H与氢气的耦合受到限制。

  图5.（a）在宽的电位范围内，对钴基催化剂的NRA机制的总结。（b）上三步继动组织和接连加氢组织原理图。

  图6.（a）CoP-Co外表相互作用的电荷密度差(0.001 eÅ -3 )(左)和平面均匀电子密度差(右)。（b）样品的Co 2p XPS。（c）上HER的自在能量。（d）在有和没有NO 3 - 的1 M KOH溶液中，在-0.2 V vs RHE下的电化学准原位EPR。（e）有和没有t-BuOH的 3 产值与时刻依赖性。（f）上电催化复原亚硝酸的自在能。（g）上*N中间体的Co-N相互作用的-pCOHP。

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